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碳基鈣鈦礦太陽電池（C-PSC）兼具穩(wěn)定性和低成本的優(yōu)勢，是一種高性價比的光伏技術(shù)。然而，較低的效率是其商業(yè)化應(yīng)用的一大障礙。在制備過程中，鈣鈦礦薄膜不可避免地會產(chǎn)生缺陷，這些缺陷普遍存在于鈣鈦礦的表面和體相中，它們充當(dāng)載流子的復(fù)合中心，導(dǎo)致非輻射復(fù)合損失，最終降低了電池效率和穩(wěn)定性。因此，有效的缺陷鈍化策略是提高電池性能的關(guān)鍵。
近日，華南農(nóng)業(yè)大學(xué)的饒華商&鐘新華團(tuán)隊提出了一種“濕膜處理"和“干膜處理"相結(jié)合的綜合策略，分別鈍化CsPbI3 薄膜的表面和體相缺陷。在中間相階段采用鹵化膽堿的濕膜處理，使LD 鈣鈦礦完*滲透于體相中。這種綜合鈍化策略可以更有效地抑制非輻射復(fù)合。在此基礎(chǔ)上，通過調(diào)整鹵化膽堿來促進(jìn)載流子提取過程，從而優(yōu)化器件的能級排列。最終，CsPbI3 C-PSC的效率達(dá)到 19.65%，創(chuàng)下了無機C-PSC的新紀(jì)錄。
碘化膽堿（ChI）處理被證明可以有效鈍化CsPbI3薄膜的表面缺陷，在退火后處理（干膜處理）過程中，ChI與CsPbI3通過離子交換反應(yīng)形成1D ChPbI3，從而構(gòu)建1D/3D異質(zhì)結(jié)構(gòu)。然而，由于Ch+的滲透性有限，Ch+很難穿透整個鈣鈦礦薄膜并在體相中形成LD鈣鈦礦。因此，傳統(tǒng)的干膜處理不足以鈍化CsPbI3薄膜中的體相缺陷。鑒于此，作者利用ChI對薄膜的中間相組成的濕膜進(jìn)行處理，使ChI能夠擴(kuò)散到薄膜深處。由于ChI沿著中間相晶體的晶界滲透濕膜，生成的1D ChPbI3傾向于覆蓋CsPbI3晶體。
PL測試結(jié)果表明，干膜處理更有利于鈍化鈣鈦礦薄膜的表面缺陷，而濕膜處理由于ChI的高滲透性更有利于鈍化鈣鈦礦薄膜的體缺陷。為此，采用濕膜處理結(jié)合干膜處理的綜合策略來獲得W/D-film，以實現(xiàn)對CsPbI3薄膜表面和體缺陷的更有效的鈍化。另外，濕膜處理過程中Ch+滲透到整個鈣鈦礦薄膜中并得到穩(wěn)定的ChPbI3，抑制體相中δ相的形成，提高了鈣鈦礦相的穩(wěn)定性。基于綜合策略下組裝的C-PSC獲得了18.42%的冠*效率。
進(jìn)一步的，作者發(fā)現(xiàn)，在濕膜處理過程中用ChCl代替ChI，能夠?qū)⑩}鈦礦/碳界面從向下變?yōu)橄蛏系哪軒澢瑑?yōu)化了能級結(jié)構(gòu)，消除了空穴提取勢壘，提高了載流子提取效率。最終獲得的CsPbI3 C-PSC的效率達(dá)到 19.65%，創(chuàng)下了無機 C-PSC 的新紀(jì)錄。
配置推薦
本文中鈣鈦礦薄膜的TRPL測試使用卓立漢光公司的OmniFluo990完成。OmniFluo990為模塊化搭建結(jié)構(gòu)，通過搭配不同的光源、檢測器和各類附件，為紫外/可見/近紅外發(fā)光測試提供綜合解決方案，也為光電催化分解水制氫催化劑的研發(fā)提供有利工具。
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